Quantification d'incertitudes des modèles d'apprentissage pour les potentiels interatomiques

Dans un contexte de transition énergétique, l’optimisation des procédés catalytiques est cruciale pour convertir des matières premières en carburants et produits chimiques de manière plus efficace et durable. La compréhension des mécanismes réactionnels au niveau atomique est au cœur de cette optimisation. Les simulations de dynamique moléculaire (MD), combinées aux calculs de mécanique quantique (DFT), sont des outils puissants pour cette compréhension, mais leur coût computationnel reste un obstacle majeur.
Pour répondre à cette limitation, les approches de Machine Learning (ML) sont de plus en plus utilisées pour accélérer les simulations en reproduisant les résultats DFT à moindre coût via les Potentiels Interatomiques "Machine Learning" (MLIP). Toutefois, les erreurs de ces modèles peuvent s’accumuler au cours des simulations, compromettant la fiabilité des résultats. Cette thèse a pour objectif de proposer une stratégie robuste de quantification d’incertitudes (UQ) pour l’estimation et le contrôle d’erreur des MLIPs au cours des simulations de MD, permettant d’améliorer la précision des constantes de réaction calculées :
•    Développement d'une méthode de contrôle d’erreur dynamique : développement d’une méthode UQ qui lance des calculs DFT quand l’erreur des MLIP dépasse un certain seuil.
•    Propagation de l’erreur sur les grandeurs cinétiques : Propagation des incertitudes au cours des simulations MD pour estimer l'erreur sur la constante de réaction finale.
•    Extension aux modèles non-linéaires : Adaptation des méthodes UQ pour les MLIP non-linéaires, tels que les réseaux de neurones en graphes, pour pouvoir s’appliquer à l’apprentissage des potentiels interatomiques complexes.
Les méthodes proposées seront validées sur la réaction de déshydratation de l’isobutanol catalysée par des zéolithes acides, une réaction complexe étudiée au niveau DFT pour la conversion de la biomasse.

Mots clefs: machine learning, quantification d’incertitudes, dynamique moléculaire

• Directeur de thèse    DR-CEA Mihai-Cosmin MARINICA, CEA S2CM/SRMP, ORCID : 0000-0002-3994-6771 
• Ecole doctorale    ED564 PIF (Physique en Île-de-France), Université Paris-Saclay 
• Encadrant IFPEN    Dr Morgane MENZ, ORCID : 0009-0005-7185-0226
• Localisation du doctorant    IFPEN, Rueil-Malmaison 
• Durée et date de début    3 ans, début au cours du quatrième trimestre 2025 (3 novembre)
• Employeur    IFPEN
• Qualifications    Master ou école d’ingénieur en mathématiques appliquées, statistiques/ probabilité, sciences des données
• Connaissances linguistiques    Anglais niveau B2 (CECR)    
• Autres qualifications    Très bonnes compétences en informatique et programmation (Python), curiosité et esprit critique 

Pour postuler, merci d’envoyer votre lettre de motivation et votre CV à l’encadrant IFPEN indiqué ci-dessus.