Purification de l’hydrogène « vert » par catalyse métallique

Pour répondre aux objectifs environnementaux, la France doit progressivement limiter ses émissions de gaz à effet de serre pour atteindre une neutralité carbone d’ici 2050. Pour cela, la mise en place de la chaine hydrogène devrait permettre de contribuer fortement à la décarbonation de ses transports lourds et de son industrie. Parmi les solutions visées, la production massive d’hydrogène renouvelable ou bas carbone, se basant sur le procédé d’électrolyse de l’eau est attendue.  
Industriellement, l’hydrogène produit par électrolyse est contaminé par de faibles quantités d’oxygène, qu’il est nécessaire d’éliminer pour respecter les normes drastiques de son stockage en vue d’une utilisation dans les piles à combustible. Ainsi, sa purification requiert un procédé dit ‘deoxo’, employant un catalyseur de type platine ou palladium supporté sur alumine, transformant l’oxygène résiduel de l’électrolyse en eau (plus facilement séparable). Bien que cette réaction soit assez facile, la stabilité des systèmes catalytiques n’est que peu maitrisée voire comprise. Celle-ci constitue donc un enjeu important dans le domaine de la recherche. 
Ce travail de thèse vise donc à mieux comprendre l’origine de cette limitation liée à la désactivation de la phase active, en considérant différents catalyseurs synthétisés par différentes voies expérimentales. Après une étude bibliographique de la littérature expérimentale et théorique, le/la doctorant(e) se formera à la mise en œuvre de l’outil de test catalytique existant (ainsi que son système d’analyse) afin de caractériser la réaction de deoxo. L’étude expérimentale visera à étudier et comparer les comportements (activité et stabilité) de différents catalyseurs selon les conditions opératoires (T, pressions H2/O2/H2O). Par ailleurs, en s’appuyant sur les travaux théoriques de modélisation moléculaire quantique publiés dans la littérature, et en menant ses propres simulations quantiques, le/la doctorant(e) cherchera à comprendre les mécanismes réactionnels mis en jeu en surface du métal et les origines possibles de la déstabilisation de la phase active dans les conditions de réaction. Plusieurs descripteurs calculés (thermodynamiques et cinétiques) des réactions de surface seront explorés en fonction du potentiel chimique du milieu afin d’identifier les phénomènes physico-chimiques régissant la désactivation. Grâce à cette approche croisée expérience-théorie, l’objectif ultime vise à proposer des systèmes catalytiques d’intérêt pour des développements à portée industrielle.

Mots clefs : purification, hydrogène vert, catalyse métallique, synthèse, chimie computationnelle 

• Directeur de thèse    Dr. LOFFREDA David, Laboratoire de Chimie, ENS de Lyon http://www.ens-lyon.fr/CHIMIE/laboratory/directory/loffreda-david 
• Ecole doctorale    ED 206 (Ecole Doctorale de chimie de Lyon), https://www.edchimie-lyon.fr/
• Encadrant IFPEN    Dr HUGON Antoine, antoine.hugon@ifpen.fr 
• Co-encadrants IFPEN    Dr. T. Nardin  Dr. P. Raybaud www.ifpenergiesnouvelles.fr/page/pascal-raybaud  
• Localisation du doctorant    IFP Energies nouvelles, Solaize, FR & Laboratoire de Chimie, ENS de Lyon
• Durée et date de début    3 ans, 4ème trimestre 2023
• Employeur    IFPEN, Rueil-Malmaison, FR
• Qualifications    Etudiants de Master de chimie, physico-chimie, catalyse et grandes écoles d’ingénieurs. Forte motivation en modélisation moléculaire quantique
• Connaissances linguistique    Bonne maîtrise de l’anglais indispensable, français souhaitable
• Autres qualifications    Connaissance et/ou motivation souhaitables dans le domaine de la chimie théorique appliquée aux matériaux