Modélisation moléculaire des mécanismes impliqués dans le recyclage de catalyseurs hétérogènes

Les catalyseurs sont très souvent composés de phases actives contenant des éléments métalliques (platinoïdes, cobalt, nickel...) considérés comme stratégiques en raison d’une tension induite par un usage croissant dans de multiples secteurs (industrie chimique, stockage d’énergie, électrolyseurs...). Aussi, la quête d’une économie circulaire soulève de nouveaux défis scientifiques, tels que la compréhension à l’échelle moléculaire des phénomènes impliqués dans des étapes clefs des procédés de recyclage des métaux de catalyseurs. Dans le contexte des catalyseurs hétérogènes supportés, des mécanismes chimiques complexes de lixiviation de métaux en surface d’un support oxyde, sont mis en jeu. 
En choisissant le cas stratégique du cobalt déposé sur le support alumine, ce projet de thèse a pour objectif de rationaliser cette connaissance, en mettant en œuvre des méthodes basées sur la modélisation moléculaire quantique pour appréhender deux enjeux scientifiques majeurs. D’une part, la modélisation visera à déterminer la nature des espèces oxydes de cobalt en interaction avec la surface d’alumine, générées durant le prétraitement thermique précédant l’étape de lixiviation. D’autre part, les mécanismes de ruptures des liaisons chimiques (Al-O-Co), mis en jeu lors de la lixiviation des espèces oxydes de cobalt, seront étudiés. Différents niveaux de modélisation seront employés : la théorie de la fonctionnelle de la densité, pour la détermination des espèces de surface, la dynamique moléculaire (biaisée ou non) ab initio ou utilisant éventuellement des potentiels interatomiques de type Machine Learning pour l’identification des mécanismes. Les résultats apporteront de nouveaux éléments pour bâtir une stratégie d’éco-conception orientée notamment via le choix d’une nanostructure optimale du support.
Cette thèse fait partie du programme scientifique du Laboratoire Commun de Recherche ERACLECE associant IFPEN et ENS de Lyon. Le doctorant bénéficiera de l’expertise complémentaire des deux organismes sur ces systèmes et méthodologies. 3 publications antérieures du domaine :

1. A. Hühn et al. Catal. Sci. Technol. 15 (2025) 878 https://doi.org/10.1039/D4CY01152J 
2. R. Réocreux et al. Nature Communications 10 (2019) 3139. https://doi.org/10.1038/s41467-019-10981-9 
3. K. Larmier et al. Angew. Chem. Int. Ed. 54 (2015) 6824. https://doi.org/10.1002/anie.201502069 

Mots-clefs: site actif, cobalt, alumine, simulation quantique

• Directeur de thèse     Dr. Pascal RAYBAUD, IFPEN. ORCID : 0000-0003-4506-5062 https://www.ifpenergiesnouvelles.com/page/pascal-raybaud
• Co-directeur de thèse    Dr. Carine MICHEL, LCH-ENS de Lyon. ORCID : 0000-0002-4501-7194
• Co-encadrant IFPEN    Dr. Manuel CORRAL VALERO. ORCID : 0000-0002-4457-3914
• Ecole Doctorale    Ecole Doctorale de chimie de Lyon (ED 206), ENS Lyon
• Lieu    IFP Energies nouvelles (Solaize) et ENS de Lyon, France
• Durée     3 ans, démarrage à l’automne 2026
• Employeur    IFP Energies nouvelles
• Qualification    Master 2 en catalyse, chimie théorique, chimie physique, sciences des matériaux. Grandes écoles d’ingénieurs généralistes ou spécialisées en chimie.
• Connaissances linguistiques    Anglais niveau B2 (CEFR), motivation pour apprendre le Français
• Autres qualifications    Un langage informatique ou de scripting est un atout important

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