Exploring gaseous hydrogen uptake in pipeline steel using a combined experimental-theoretical approach: the importance of surface state

Dans la lutte contre le changement climatique, l'hydrogène peut jouer un rôle clé en tant que vecteur énergétique pour diminuer les émissions de CO2 s'il est produit à partir de ressources renouvelables. Une manière viable de transporter et stocker l'hydrogène passe par des pipelines et réservoirs en acier dans lesquelles l’hydrogène est compressé à haute pression. Or, à terme ces réservoirs/pipelines en acier peuvent présenter des risques de fragilisation et de défaillances dangereuses. Les aciers de pipeline à faible teneur en carbone sont habituellement recouverts d'oxydes de fer et cette couche d’oxyde est souvent considérée comme une couche protectrice. Pourtant, cette interprétation reste discutable à la lumière de la sureté de ces gazoducs remplis d'hydrogène à haute pression pour les décennies à venir. Il est donc essentiel d'explorer plus en détail le mécanisme réactionnel décrivant comment l'hydrogène interagit, s'adsorbe à l'interface oxyde de fer et ensuite diffuse dans la sous-couche de surface.
Dans cette thèse l'interaction de l'hydrogène et l'oxyde de fer est étudiée expérimentalement et par simulation moléculaire. Des techniques d’analyse de surface telles que LEED/STM/XPS seront appliquées pour étudier la surface nue d’un oxyde de fer issu d'une oxydation contrôlée d'un monocristal de fer et après contact avec l’hydrogène. Des analyses de pénétration de l'hydrogène seront effectuées avec ToF-SIMS. L'impact des contaminants comme le H2S sur l’absorption d’hydrogène sera également étudié.
Ce volet expérimental sera étroitement accompagné par une étude mécanistique basée sur la théorie de la fonctionnelle de la densité, décrivant à la fois la thermodynamique et cinétique des réactions d'adsorption et d'absorption d'hydrogène dans la sous-surface de la matrice.

Ce poste de thèse doctorale est disponible à IFP Energies nouvelles et en étroite collaboration avec le groupe PCS de l'Institut de Recherche de Chimie Paris, ENSCP, CNRS, PSL Research University.
 

Mots-clés: Hydrogen adsorption, STM, LEED, XPS, ToF-SIMS, iron oxide, DFT