Activation et fonctionnalisation de liaisons C-H catalysées par des complexes moléculaires à base de fer

Du fait de leur très faible polarité, les liaisons carbone-hydrogène (C-H) sont particulièrement difficiles à activer. Cependant, leur omniprésence au sein des molécules organiques rend leur activation et leur fonctionnalisation particulièrement intéressantes. L’activation C-H est une étape clé en synthèse, pour des applications allant de la synthèse de produits naturels aux sciences des matériaux. Les avancées principales et historiques dans ce domaine ont été réalisées à l’aide de catalyseurs à base de métaux nobles (Ir, Ru, Rh, Os etc…) opérant à des températures souvent élevées. Le remplacement de ces métaux peu abondants et onéreux par des métaux abondants comme le Fe représente un vrai challenge scientifique.
Dans ce contexte, la thèse proposée a pour objectif d’explorer l’activation et la fonctionnalisation de liaisons C-H catalysées par des complexes moléculaires à base de fer. Ce sujet ambitionne non seulement d’adresser la substitution de métaux nobles (Ru, Rh, Ir …) couramment utilisés pour cette transformation par un métal abondant et peu couteux comme le fer, mais aussi d’établir des bases de réactivité pour de futurs transformations d’intérêt pour IFPEN comme la fonctionnalisation de substrats hydrocarbonés ou encore le recyclage des polyoléfines. La compréhension fine du réseau réactionnel impliqué dans l’activation C-H sera étudiée au travers d’une approche à la fois théorique et expérimentale afin d’en déduire la structuration optimale du site actif qui maximisera la performance (activité et sélectivité) du catalyseur. 

Mots clé : Activation CH, complexes de fer, catalyse homogène, mécanisme, DFT, valorisation CO2, dépolymérisation de polyoléfines.

• Encadrant Académique    Dr. BONTEMPS Sébastien (HDR), groupe Activation de Petites Molécules sebastien.bontemps@lcc-toulouse.fr
• Ecole Doctorale    ED 486 (Science de la matière) - http://www.edsdm.ups-tlse.fr/
• Encadrant IFPEN     Dr. CHAHEN Ludovic, Ingénieur de recherche (PhD), Département de Catalyse Moléculaire, ludovic.chahen@ifpen.fr
• Localisation    Laboratoire de chimie de coordination du CNRS, 205 route de Narbonne, BP 44099 31077 Toulouse cedex 4 France