Evaluation des constantes de réactions catalytiques de déshydratation d'alcools par approche couplée machine learning-chimie quantique.

   L'avènement des techniques d'apprentissage automatique (ML) stimule la chimie computationnelle. Cette méthodologie peut ouvrir des voies pour répondre à des questions ambitieuses sur les réactions catalytiques de transformation de molécules biosourcées, grâce à la détermination des énergies libres d’activation et des constantes de vitesse en combinant des méthodes Ab Initio Molecular Dynamics (AIMD) au ML. 
Nous envisageons d'appliquer l’AIMD-ML à un cas d’étude représentatif en catalyse hétérogène : la déshydratation d'alcools bio-sourcés catalysés par une surface d’alumine-γ. Le recours au ML devrait aider à résoudre deux limitations fortes liées à l’AIMD : l’identification de variables collectives (CV) appropriées, contenant les descripteurs clefs d’une étape réactionnelle, et la construction d'Hamiltoniens empiriques (y compris via l’utilisation de réseaux de neurones), conduisant à l’obtention de trajectoires AIMD plus robustes du point de vue statistique. Enfin, nous utiliserons l’AIMD-ML en combinaison avec des algorithmes d’Adaptative Multilevel Splitting, pour la détermination directe des probabilités de transition.
Nous comparerons ces approches ML-AIMD pour l’évaluation de constantes de réactions avec des calculs antérieurs effectués avec des approches conventionnelles basées sur la théorie de l'état de transition (TST) dans l'approximation harmonique. De façon ultime, nous visons à une meilleure discrimination des différents mécanismes et intermédiaires possibles impliqués dans la déshydratation d’alcools en oléfines et d’identifier les tendances chimiques en fonction de la molécule d’alcool ou des sites actifs de l’alumine.
Ce projet offrira au candidat l’opportunité d'apprendre les techniques de simulations avancées, en intelligence artificielle et en chimie computationnelle. Il travaillera au sein d’un projet multi-partenarial où chimistes (IFPEN) et mathématiciens (IFPEN et Ecole des Ponts – INRIA) collaboreront.

Mots clefs : Machine Learning, Ab Initio, Dynamique Moléculaire, Catalyse

• Directeur de thèse  IFPEN Dr. Pascal Raybaud : https://www.ifpenergiesnouvelles.com/page/pascal-raybaud 
• Co-encadrant    IFPEN Dr. Manuel Corral Valero : https://orcid.org/0000-0002-4457-3914
• Co-directeur académique    Prof. Tony Lelièvre, Ecole des Ponts ParisTech, tony.lelievre@enpc.fr
• Ecole doctorale    ED 206 Chimie de Lyon
• Localisation du doctorant    IFPEN (site de Lyon) et Ecole des Ponts (Champs sur Marne), France  
• Durée et date de début    3 ans. Démarrage souhaité octobre-novembre 2023
• Qualifications    Master Recherche en Chimie Théorique, Physique ou Mathématiques Appliquées
• Connaissances linguistiques    Français courant ou Anglais et être prêt à apprendre le Français
• Autres qualifications    Connaissance du langage informatique python souhaitable