Apports de l’apprentissage machine dans la simulation moléculaire de la déshydratation des butanols catalysée par des zéolithes acides

Les zéolithes sont des matériaux nanoporeux constituant un atout dans la transition vers des carburants et intermédiaires chimiques renouvelables.[1] En particulier, les zéolithes sont des catalyseurs performants pour la transformation d’alcools bio-sourcées. La recherche de catalyseurs innovants requiert la prédiction les vitesses de réaction de déshydratation des alcools en alcènes, en allant au-delà d’une approche par essai-erreur. Les mécanismes préférentiels de déshydratation de butanols font l’objet de débats.[2] De plus, pour des zéolithes de tailles de pores intermédiaires, la question se pose de la réactivité de la surface externe (au bord des cristallites, par opposition à la surface interne localisée dans les nanopores). Dans ce projet de thèse, nous proposons (i) d’élucider le mécanisme de la déshydratation des butanols en butènes grâce à des calculs de chimie théorique (dynamique moléculaire ab initio), (ii) en prenant en compte le rôle de la surface externe des cristallites de zéolithes, alors que généralement la réactivité des nanopores seule est considérée, (iii) en faisant usage de méthodologies de pointes fondées sur le machine learning (notamment, champs de force ML et théorie de la perturbation ML[3,4]), de manière à obtenir rapidement des données de précision inégalée. L’objectif ultime du projet est la construction d’un modèle cinétique prédictif. La thèse est partie intégrante du projet MAMABIO (Machine Learning methodologies for accelerated and predictive atomic scale simulations of the transformation of biosourced molecules) au sein du PEPR B-BEST, offrant un réseau collaboratif optimal : des partenaires développant des méthodes ML et réalisant des expérimentations seront associés. 
[1] C. Chizallet, C. Bouchy, K. Larmier, G. Pirngruber, Chem. Rev., 2023, 123, 6107
[2] M. Gešvandtnerová, T. Bučko, P. Raybaud, C. Chizallet, J. Catal., 2022, 413, 786
[3] B. Chehaibou, M. Badawi, T. Bucko, T. Bazhirov, D. Rocca, J. Chem. Theory Comput., 2019, 15, 6333
[4] J. Rey, C. Chizallet, D. Rocca, T. Bučko, M. Badawi, Angew. Chem., Int. Ed., 2024, e202312392

Mots clefs: théorie de la fonctionnelle de la densité, dynamique moléculaire, réactivité

• Directeur de thèse et encadrant IFPEN    Dr. HDR. Céline CHIZALLET,  ORCID : 0000-0001-5140-8397
• Ecole doctorale    ED206, Ecole Doctorale de Chimie de Lyon, Université de Lyon
• Collaborateurs IFPEN et académiques    Dr. Thomas PIGEON (IFPEN), Prof. Michael BADAWI (Université de Lorraine), Dr. Ing. Tomas BUCKO (Comenius University in Bratislava)
• Localisation du doctorant    IFPEN, Lyon, France
• Durée et date de début    3 ans, début au cours du quatrième trimestre 2024 (4 novembre)
• Employeur    IFPEN 
• Qualifications    Master en Chimie Physique, Théorique ou du Solide, Catalyse
• Connaissances linguistiques    Anglais niveau B2 (CECR), si possible français    
• Autres qualifications    Des connaissances de base en chimie quantique et un fort intérêt pour la simulation de la réactivité chimique seront appréciés.

Pour postuler, merci d’envoyer votre lettre de motivation et votre CV à l’encadrant IFPEN indiqué ci-dessous.